Jimmy e Freddie chegam à Ilha Viva. O prefeito H. R. Pufnstuf, recebe os novos habitantes, mas tudo o que os dois querem é voltar para a casa. Puf leva os dois ao Dr. Pisca, uma coruja, que informa ao grupo a existência de um Caminho Mágico, o qual poderá levar Jimmy de volta. Mas Judy, a rã, que conhece sua localização é prisioneira de Witchiepoo. Eles conseguem resgatar Judy que os leva direto para o Caminho Mágico. Mas, a bruxa interfere e faz o caminho desaparecer. Puf salva a todos quando pede a ajuda dos Ventos Norte e Oeste que sopram a vassoura voadora de Witchiepoo para longe dali.

A flauta Freddie não quer ser responsável por trazer problemas para seu amigo Jimmy, por isso, ela consegue dar um jeito de sair do bolso do garoto e se entrega à bruxa na condição de que Witchiepoo deixará Jimmy voltar para casa. Quando Jimmy descobre, ele e Pufnstuf bolam um plano: constroem um pássaro gigante de madeira sobre rodas, igual ao Cavalo de Tróia, para entrar no castelo e resgatar Freddie das mãos da bruxa malvada.

O Leão Lucius, o camelô da Ilha, diz a Jimmy que ele tem uma super varinha mágica que poderá levá-lo de volta para a casa, mas ela custa caro. Para conseguir juntar o valor necessário para comprar a varinha, Jimmy e seus amigos organizam um show de calouros. Eles só não contavam com a astúcia da bruxa que se inscreve juntamente com seus dois auxiliares, Arthur, o abutre, e Seymour, a aranha, com quem forma o conjunto "As Três Laranjas" e roubam o show.

Jimmy tenta roubar o barco da bruxa Witchiepoo para fugir da Ilha Viva. Mas, ela descobre e o transforma em um garoto mecânico programado para obedecer suas ordens. Assim, Jimmy recebe a tarefa de buscar Freddie, a Flauta Falante, e entregar de bom grado a ela. Quando Pufnstuf percebe o que aconteceu, ele descobre uma maneira de reverter a mágica da bruxa.

O Leão Lucius decide organizar uma competição de Pipas com a finalidade de aumentar suas vendas. Ele oferece 100 botões, a moeda corrente da Ilha, para aquele que conseguir fazer sua Pipa voar mais alto. Isso dá a Pufnstuf uma grande idéia: construir uma pipa gigante com a capacidade de carregar Jimmy e Freddie e assim, levá-los para fora da ilha. Mas a bruxa Whitchiepoo descobre o plano e interfere na fuga com sua mágica.

O Leão Lucius vende a Jimmy e Pufnstuf um mapa que mostra a localização exata da Chave de Ouro, a qual abrirá uma Porta Dourada. Esta, por sua vez, leva a quem atravessá-la para fora da Ilha Viva. Mas, Witchiepoo troca a sinalização, levando Pufnstuf direto para seu calabouço. Então, Jimmy organiza um grupo de resgate para salvar Puf das garras da bruxa, utilizando uma caixa de músicas do Dr. Pisca.

Jimmy está triste porque ninguém parece lembrar-se de seu aniversário. Ele não sabe que Pufnstuf e Pop Lolly estão secretamente organizando uma festa de aniversário surpresa para ele. Mas, para surpresa de todos, a bruxa também tem seus planos secretos: ela penetra na festa formando com seus capangas o grupo musical "Os Três Limões". Em meio à diversão, ela domina a todos com o gás do riso e rouba Freddie, a Flauta Falante.

Enquanto come algumas cenouras, o cavalo Horsey acidentalmente acaba engolindo a flauta Freddie. Pufnstuf e Jimmy levam o cavalo para o Dr. Pisca que decide realizar uma operação de estomago para recuperar Freddie. Com medo, Horsey foge e acaba caindo nas mãos de Witchiepoo. A bruxa tem uma solução mais simples para por suas mãos na flauta: ela assusta o cavalo com a presença de Seymour, a aranha, e, no susto, ele cospe Freddie para fora.

Shirley Pufnstuf, a estrela de cinema, irmã do prefeito Pufnstuf, está na Ilha Viva para fazer seu próximo filme. Jimmy e Freddie ganham uma participação na produção, mas Witchiepoo consegue roubar a flauta. Pufnstuf elabora então um plano para resgatar Freddie das mãos da bruxa. Ele pede ao diretor Max Von Toadenoff para escalar Witchiepoo (vestida de Lola Lollapalooza) como dublê de sua irmã. Enquanto a bruxa se mantém ocupada com o filme, Jimmy penetra no castelo para salvar Freddie e roubar a Vassoura Voadora.

Whichtiepoo tem um novo plano para capturar Freddie, a Flauta Falante. Ela se esconde dentro de um gigantesco bolo que é descoberto por Cling e Clang, auxiliares do prefeito Pufnstuf. Felizes com o achado, os dois levam o bolo para a cidade. Na hora certa, a bruxa sai do bolo e rouba a flauta. O grupo pede então a ajuda do Vento Norte que sopra um ar frio e a congela. Ela é levada para dentro da caverna do prefeito à prova de mágicas e feitiçarias. Ao descobrirem o que aconteceu com Whitchiepoo, Arthur e Seymour, os assistentes da bruxa, pedem a ajuda do Vento Sul para descongelar a chefe.

O Vovô relógio constrói uma máquina do tempo para levar Jimmy e Freddie de volta para casa, antes do momento em que os dois entram no barco mágico da bruxa e são trazidos para a Ilha Viva. Mas a máquina acaba transformando os dois em velhinhos. Quando Witchiepoo encontra Jimmy vagando pela floresta, pensa ter encontrado seu Príncipe Encantado. Enquanto ela faz planos para casar-se com ele, Pufnstuf e seus amigos conseguem resgatar "o velhote" do castelo e transformá-lo novamente em um garoto de 12 anos.

Jimmy descobre que Freddie foi transformado em um cogumelo. A cura está no livro de magias da bruxa, o qual encontra-se em seu castelo. Jimmy veste-se de mendigo e com a ajuda da vela falante do dr. Pisca, entra no castelo para roubar a página do livro em que se encontra a fórmula mágica, a qual irá transformar Freddie novamente em uma flauta dourada encrustrada de jóias.

Disfarçada de garotinha, Witchiepoo é atendida pelo Dr. Pisca que lhe arranca o dente que a estava incomodando. Mas a dor do tratamento provoca raiva em Witchiepoo que decide vingar-se do médico, revelando seu disfarce. Jimmy socorre o amigo borrifando na bruxa a nova poção de amor do Dr. Pisca, transformando a bruxa má em uma amável e carinhosa mulher. A nova Witchiepoo convida seus amigos para uma visita em seu castelo sem saber que o plano do grupo é roubar sua vassoura mágica para que Jimmy e Freddie possam fugir da Ilha Viva. Quando tudo parece estar dando certo, a poção perde o efeito e a bruxa percebe que sua vassoura foi roubada.

A Bruxa Chefe planeja uma visita de inspenção à Ilha Viva. Para melhor recebê-la, Witchiepoo captura Pufnstuf com a inteção de dá-lo de presente à sua superiora. Uma mensagem cancelando a visita é interceptada pela boa gente da Ilha, dando à Jimmy a oportunidade de se fazer passar pela Bruxa Chefe para poder entrar no castelo e resgatar Pufnstuf.

É época de eleição e os habitantes da Ilha Viva preparam-se para eleger seu novo prefeito. Witchiepoo decide candidatar-se e concorrer contra Pufnstuff. Ao perceber que ninguém irá votar nela, a bruxa decide usar uma poção mágica com a qual todos irão amá-la. Jimmy e Pufnstuff acham estranho que a bruxa esteja conseguindo ganhar tanto apoio e desconfiam de que algo está errado. Quando a reeleição parece perdida, Dr. Pisca encontra uma forma de reverter os efeitos da poção da bruxa no último minuto.

Shirley Pufnstuf está de volta para estrelar um novo filme cuja renda será revertida para o fundo Anti-Bruxa da Ilha Viva. Mas o diretor não está satisfeito com a produção, até que ele descobre sua nova estrela, o Cavalo Horsey, e transforma o filme em faroeste. Enquanto isso, Arthur conta para sua chefinha que um filme está sendo feito na Ilha. Então, Witchiepoo transporta o diretor e sua equipe para o castelo e ordena que filmem sua autobiografia.

Uma pancada na cabeça faz com que Jimmy sofra de perda de memória. Dr. Pisca tenta curá-lo, fazendo lembrar-se dos bons tempos que passaram juntos. Até Witchiepoo tenta ajudá-lo, apresentando a Jimmy um video com a montagem de suas aventuras na Ilha Viva. Mas, somente uma segunda pancada poderá restaurar a memória do garoto.